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摘要:選取Shewanella oneidensis MＲ-1為供試鐵還原菌，旨在研究MＲ-1在還原含Cd聚合硫酸鐵絮體過程中，絮體中Fe(Ⅲ)還原、Cd釋放規(guī)律及影響因素。結(jié)果表明，擾動可促進絮體中Fe(Ⅲ)還原及Cd釋放;絮體中Cd的添加使得Fe(Ⅲ)還原過程中產(chǎn)生的二次礦物主要物相由磁鐵礦轉(zhuǎn)變?yōu)獒樿F礦，且Cd濃度的增加導(dǎo)致Fe(Ⅲ)還原率逐漸降低，Cd釋放率也逐漸降低;絮體中Fe濃度的逐漸增大同樣使得Fe(Ⅲ)還原率逐漸降低，Cd釋放率則先增大后減小;腐殖質(zhì)類模型物質(zhì)蒽醌-2，6-二磺酸鈉的添加可提高絮體中Fe(Ⅲ)的還原率，進而促進Cd的釋放。對同一體系或不同體系間的Fe(Ⅲ)還原率及Cd釋放率進行線性擬合，結(jié)果發(fā)現(xiàn)較大的Fe(Ⅲ)還原率能夠?qū)е滦躞w中Cd的更多釋放，從而對環(huán)境造成更大的危害。

鎘(Cadmium，Cd)是一種人體非必需但是卻廣泛存在于自然界的重金屬。人類活動如金屬冶煉、油漆生產(chǎn)等會產(chǎn)生大量的Cd，人體攝入過量的Cd會引發(fā)肺部、腎臟、肝臟及生殖系統(tǒng)的畸變，甚至癌癥。近年來，流域Cd污染事件頻發(fā)，對受污染河流下游諸多城市居民的飲水安全及流域生態(tài)環(huán)境造成了嚴重的威脅?；炷ň哂兴巹┮撰@得、方法易操作以及處理效果好等優(yōu)點，因而被廣泛地應(yīng)用于工業(yè)事故而導(dǎo)致的流域重金屬污染應(yīng)急處置。聚合硫酸鐵(polyferric sulphate，PFS)作為一種鐵系混凝劑，由于其用量少且混凝效果好等優(yōu)點而被廣泛使用。2005年北江鎘污染事件即為一起典型突發(fā)性水體Cd污染案例，當(dāng)時北江英德市南華水廠斷面江水中Cd濃度很標約10倍，應(yīng)急處置小組投放了約500t固體PFS用于混凝江水中很標的Cd。

Cd污染江水經(jīng)過混凝后，同時含有三價鐵(Fe(Ⅲ))和Cd的絮體在重力作用下沉入江底。此時，地表水中的Cd基本達標，但由于底部沉積物中地球生物化學(xué)條件的變化，被困于絮體中的Cd是否會再次釋放而造成二次污染，該問題已逐漸受到人們關(guān)注。柳王榮等以廣西龍江Cd污染應(yīng)急處置過程中產(chǎn)生的含Cd絮體為研究對象，考察了水流擾動及pH的變化對絮體穩(wěn)定性的影響。但值得注意的是，除物理、化學(xué)條件的影響外，沉積物環(huán)境中廣泛存在的的異化鐵還原菌(dissimilatoryiron-reducingbacteria，DIＲ-B)也是影響含CdPFS絮體穩(wěn)定性的一個重要因素，因為DIＲB在自身代謝過程中可以氧化有機物并以Fe(Ⅲ)為電子受體完成電子傳遞。LI等研究了DIＲB在還原含CdPFS絮體時，絮體中Fe和Cd的遷移轉(zhuǎn)化路徑，并對其中的機理作了詳細闡述。

值得注意的是，實際應(yīng)急處置過程中PFS的投放方式較為粗獷，使含CdPFS絮體的形成并不均勻。此外，絮體在沉降的過程中常伴隨著水流的流動，可能造成含Cd絮體沉降至河流原有沉積物表面時，水底各處絮體中Fe及Cd含量的不盡相同。在這種情況下，絮體中Fe(Ⅲ)及Cd的含量不同可能會影響DIＲB對于絮體中Fe(Ⅲ)的還原作用及Cd的釋放。除絮體自身Fe和Cd含量的影響外，實際水體沉積物環(huán)境條件的不同及變化也是含Cd絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原及Cd釋放的重要影響因素?；谏鲜龇治?，本文選取一種廣泛存在于水體沉積物中的異化Fe(Ⅲ)還原模式菌種Shewanella oneidensis MＲ-1為供試DIＲB，并致力于模擬實際沉積物環(huán)境變化，通過設(shè)定水流擾動、改變含CdPFS絮體中初始Fe和Cd的濃度、腐殖質(zhì)物質(zhì)模型物質(zhì)蒽醌-2，6-二磺酸鈉(disodium anthraquinone-2，6-disulfonate，AQDS)的添加，以考察其對絮體中Fe(Ⅲ)的微生物還原及Cd釋放的影響。本研究結(jié)果將為應(yīng)急處置后形成的含CdPFS絮體在不同的沉積物環(huán)境中的穩(wěn)定性以及存在的潛在釋放風(fēng)險提供理論基礎(chǔ)。

1 實驗部分

1.1 含鎘絮體的制備

含Cd絮體通過混凝方法制備而成。首先將固體PFS配制成10%(m/V)的PFS溶液，然后將20mLPFS溶液加入500mLCd(NO₃)₂溶液中。利用轉(zhuǎn)子進行數(shù)十秒快混之后，調(diào)慢轉(zhuǎn)速，并通過不斷地加入1mol·L^－1NaOH溶液將pH調(diào)至6.8。混凝結(jié)束后，靜置直至絮體沉降至約150mL，倒去上清液，絮體備用。

1.2細菌富集培養(yǎng)

本實驗采用的DIＲB菌種S．oneidensisMＲ-1購于美國模式培養(yǎng)物集存庫(American type culture collection，ATCC700550)。將保存在固體斜面培養(yǎng)基(4℃)中的MＲ-1轉(zhuǎn)移至滅菌的牛肉膏蛋白胨(Luria-Bertani，LB)液體培養(yǎng)基(5g·L^－1酵母提取物，10g·L^－1蛋白胨，5g·L^－1NaCl)，并置于搖床中在30℃，150rev·min^－1條件下好氧培養(yǎng)18h。再從已接種活的LB液體培養(yǎng)基中吸取1mL菌液轉(zhuǎn)移至新的滅菌LB液體培養(yǎng)基中，按上述方法再次培養(yǎng)，從而對菌體進行活化。然后將菌液在3000g的條件下離心10min收集菌體，再用已滅菌的DM培養(yǎng)基(Definedmedium，DM)對菌體洗滌兩次，棄去上清液。其中DM培養(yǎng)基的成分為:0.1g·L^－1KCl，1.5g·L^－1NH₄Cl，0.1g·L－1CaCl₂·2H₂O，2.9g·L^－1NaCl，4.48g·L^－1乳酸鈉(60%)，6.05g·L^－1哌嗪-1，4-二乙磺酸(1，4-piperazinediethanesulfonicacid，PIPES)，pH=7.3。將上述洗滌過后的菌體加入到滅菌的DM培養(yǎng)基中，配制成濃度為1g·L^－1的細菌懸液，備用。

1.3序批實驗

實驗采用序批形式進行，實驗組的設(shè)定為向體積為100mL的頂空瓶(安譜科學(xué)儀器有限公司，上海，中國)中加入已制備好的含Cd絮體2mL(含有不同濃度的Fe或Cd)以及細菌懸液20mL。然后所有的頂空瓶用含有丁基硅膠的鋁蓋密封，置于30℃，120r·min^－1的搖床中進行為期288h的厭氧反應(yīng)，整個操作過程在厭氧操作箱中進行(N₂，99.99%)(YQX-II，新苗醫(yī)療器械制造公司，上海，中國)。實驗過程中，在特定的時間點采樣，并進行相關(guān)的化學(xué)分析及物理表征，每次采集3個平行樣。

1.4分析及測試方法

在特定的時間點對樣品進行采集。將頂空瓶中溶液輕輕搖勻后用一次性滅菌注射器吸取約5mL樣品溶液，用移液器取1mL至10mL西林瓶中，加入9mL0.5mol·L^－1HCl，封蓋并置于搖床中(150r·min^－1)室溫解析2h，過濾后用鄰菲羅啉分光光度法對Fe2+進行測定，此時測定的Fe2+即為反應(yīng)器體系中溶液中Fe2+和吸附態(tài)Fe(Ⅱ)濃度之和。然后，對體系中的Fe(Ⅲ)還原率進行計算，計算方法如公式(1)所示。

Fe(Ⅲ)還原率(%)=[Fe(Ⅱ)某時間－Fe(Ⅱ)]_0h/總Fe×100%(1)

上述步驟中剩余的樣品溶液經(jīng)0.22μm孔徑的水相濾頭過濾后，移取2mL濾液，用5%的硝酸稀釋后，貯存于4℃的冰箱直至對Cd2+進行測定。Cd2+濃度的測定采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(Inductively-coupledplasmaopticalemissionspectroscopy，ICP-OES)(5300DV，PerkinElmer，美國)。同樣，通過公式(2)對體系中Cd的釋放率進行計算。

Cd釋放率(%)=(Cd某時間－Cd_0h)/總Cd×100%(2)

隨后，對頂空瓶中剩余的樣品溶液進行離心，再將離心收集到的固體用去離子水洗滌3次后真空冷凍干燥從而得到固體粉末。通過X-射線衍射(X-raydiffraction，XＲD)(D8Advance，Bruker，德國)對固體粉末進行物相表征。

2結(jié)果與討論

2.1擾動對絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原及Cd釋放的影響在實際水體環(huán)境中，地表水與沉積物界面的水流擾動或其他因素產(chǎn)生的擾動對沉積物中Fe(Ⅲ)還原和Cd的釋放有重要影響，因為擾動能夠?qū)Τ练e物起到一定的混合作用，從而使得DIＲB與含CdPFS絮體及有機物質(zhì)充分接觸，也大大增加了釋放出的Cd2+隨水流遷移的可能性。通過設(shè)定擾動(120r·min－1)和靜置(0r·min－1)兩種實驗條件(初始時絮體中總Fe濃度約為300mg·L^－1，總Cd濃度約為1.86mg·L^－1)，以模擬水流擾動對絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原和Cd釋放的影響。

圖1為兩種條件下Fe(Ⅲ)還原率(計算方法見公式(1))隨反應(yīng)時間的變化曲線。由圖1可以看出，120r·min^－1條件的實驗組在48h達到較大Fe(Ⅲ)還原率，為23.89%，而靜置條件下Fe(Ⅲ)還原率則緩慢增大，至120h才達到較大Fe(Ⅲ)還原率(10.32%)，比120r·min^－1實驗組低13.57%。該結(jié)果表明，擾動可促進含CdPFS絮體中Fe(Ⅲ)的微生物還原，因為擾動增加了MＲ-1菌體與含CdPFS絮體接觸的幾率，從而促進MＲ-1對絮體中Fe(Ⅲ)的還原。而反應(yīng)后期(48h和120h后)Fe(Ⅲ)還原率出現(xiàn)下降趨勢，是由于體系中形成的二次礦物對溶液中的Cd2+產(chǎn)生吸附作用(見圖1)。擾動促進絮體中Fe(Ⅲ)還原的同時也促進了其中Cd的釋放。

圖2(a)表明120r·min^－1條件下溶液中Cd2+濃度由287.2μg·L^－1升高至48h的983.5μg·L^－1;而靜置條件下，與緩慢升高的Fe(Ⅲ)還原率趨勢相同，至120h時溶液中Cd2+濃度才達到較大值，為686.9μg·L^－1。兩種條件下溶液中Cd2+濃度分別在48h和120h后呈現(xiàn)下降趨勢，原因同樣是由于體系中形成的二次礦物對Cd2+的吸附作用。在反應(yīng)進行至288h時，擾動條件下絮體中Cd雖然釋放較多，但濃度較終降低至與靜置條件相近水平，說明頂空瓶不斷的搖動有利于形成的二次礦物對釋放至溶液中的Cd2+重新吸附。圖2(b)為絮體中Cd的釋放率(計算方法見公式(2))，其變化趨勢與溶液中Cd2+的濃度變化趨勢相近。

由圖3可以看出，擾動條件下產(chǎn)生的二次礦物晶型較好，說明擾動條件雖有利于絮體中Cd的釋放，但是由于同時也促進了Fe(Ⅲ)的還原及二次礦物的生成，從而對已釋放的Cd2+具有較好的吸附作用。相反，靜置條件下釋放出的Cd2+雖然沒有擾動條件下多，但是由于二次礦物吸附效果較差，不能很好地束縛住Cd2+，反而更有利于Cd2+的遷移和轉(zhuǎn)化。

2.2絮體初始Cd濃度對絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原及Cd釋放的影響

向頂空瓶中加入含有不同Cd濃度的絮體(絮體中總Fe濃度基本保持不變，約為300mg·L^－1，總Cd濃度分別為0、0.68、1.86和4.18mg·L^－1)，并按照預(yù)定的時間取樣分別對Fe(Ⅱ)和Cd進行測定，結(jié)果如圖4所示。

可以看出，絮體中無Cd的實驗組在48h時Fe(Ⅲ)還原率達到較大，為32.05%。隨著絮體中Cd的添加且Cd濃度的增大，體系中較大Fe(Ⅲ)還原率呈逐漸下降趨勢。絮體中Cd濃度為4.18mg·L－1的實驗組Fe(Ⅲ)較小，僅有14.04%，原因可能是由于微生物Fe(Ⅲ)還原的過程中，釋放出的Cd2+對MＲ-1的活性產(chǎn)生了一定的抑制作用，導(dǎo)致Fe(Ⅲ)還原率低于無Cd的實驗組。圖5(a)為該條件下釋放至溶液中的Cd2+濃度隨時間的變化曲線，可以看出隨著絮體中初始Cd濃度的增大，Cd的較大釋放量先增加后減少，分別為419.90、983.50、和781.50μg·L－1。說明當(dāng)絮體中的Fe(Ⅲ)總量保持一定而Cd濃度不足以明顯抑制MＲ-1生長時，隨著絮體中Cd濃度的增加，其中的Cd釋放量越大。值得注意的是，當(dāng)絮體中初始Cd濃度較高時(1.86和4.18mg·L－1)，反應(yīng)48h后溶液中殘存的Cd2+濃度仍然較大，可能是由于較高濃度的Cd影響了微生物Fe(Ⅲ)還原過程中二次礦物的形成，致使對溶液中Cd2+吸附效果變差。經(jīng)XＲD圖譜(圖6)證實，絮體中有Cd添加時，F(xiàn)e(Ⅲ)還原過程中二次礦物以針鐵礦為主，且當(dāng)絮體中初始Cd濃度增加至4.18mg·L－1時，XＲD圖譜中衍射峰強度明顯變得很弱，說明較高濃度的Cd阻礙了Fe(Ⅲ)還原過程中二次礦物的形成。造成這種結(jié)果的原因可能是高濃度的Cd抑制了MＲ-1的Fe(Ⅲ)還原作用，只有少量的Fe(Ⅱ)生成，從而導(dǎo)致依賴吸附態(tài)Fe(Ⅱ)或Fe2+催化進行的二次礦物轉(zhuǎn)化過程難以進行［16］。當(dāng)絮體中無Cd添加時，二次礦物的物相發(fā)生了明顯變化，磁鐵礦取代針鐵礦占據(jù)主導(dǎo)地位。圖5(b)中無Cd添加的實驗組中Fe(Ⅲ)還原速率明顯高于絮體中含有Cd的實驗組，反應(yīng)初始時較高的Fe(Ⅱ)產(chǎn)率有助于微生物Fe(Ⅲ)還原過程中磁鐵礦的形成［17］。但是，磁鐵礦由于表面含有的羥基吸附位點(帒FeOH)較少［18］，因此，較多的磁鐵礦形成并不利于釋放出的Cd2+的固定。與Cd的釋放量相反，隨著絮體中Cd濃度的增大，Cd的較大釋放率是逐漸減小的，分別為43.12%、39.56%和13.17%(圖5(b))。因此，當(dāng)絮體中的Fe(Ⅲ)總量保持一定時，若絮體中Cd的含量較低時，此時絮體中Cd的釋放率反而是較大的。

為探究含CdPFS絮體在MＲ-1作用下Fe(Ⅲ)還原率與Cd釋放率之間存在的關(guān)系，對絮體初始Cd濃度不同的3組條件下的Fe(Ⅲ)還原率與Cd釋放率(從0h反應(yīng)開始至達到較大值時的Fe(Ⅲ)還原率和Cd釋放率)分別進行了線性擬合，結(jié)果(表1)發(fā)現(xiàn)兩者之間存在正相關(guān)關(guān)系，說明在MＲ-1的作用下，F(xiàn)e(Ⅲ)還原率的增大會導(dǎo)致絮體中Cd的釋放率同時增大。

2.3絮體初始Fe濃度對絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原及Cd釋放的影響

通過保持絮體中初始Cd濃度大致不變，改變Fe的濃度以探究絮體中Fe濃度的變化對微生物Fe(Ⅲ)還原及Cd釋放的影響。根據(jù)2.2的實驗結(jié)果，為防止高濃度的Cd對MＲ-1產(chǎn)生抑制作用，實驗中采用較低Cd濃度值(絮體初始總Cd濃度約600μg·L－1)作為絮體中初始的Cd濃度。

圖7為不同初始Fe濃度(142.38、284.29和512.86mg·L－1)的3組體系中總Fe(Ⅱ)濃度以及Fe(Ⅲ)還原率隨時間的變化曲線圖。由圖7(a)可以看出，3組條件下由于MＲ-1還原作用產(chǎn)生的較高總Fe(Ⅱ)濃度以絮體中初始總Fe濃度為284.39mg·L－1的實驗組較高，為114.68mg·L－1，其余兩組較高總Fe(Ⅱ)濃度相近，僅約為100mg·L－1。反應(yīng)進行48h后同樣由于二次礦物的形成，總Fe(Ⅱ)濃度不斷下降至較低水平。對于Fe(Ⅲ)還原率，圖7(b)表明當(dāng)絮體中初始總Fe濃度為142.38mg·L－1時，體系中較大Fe(Ⅲ)還原率為64.46%，隨著絮體中初始總Fe濃度的升高較大Fe(Ⅲ)還原率逐漸下降，分別為38.59%和18.40%。該結(jié)果表明，當(dāng)絮體中初始Cd濃度一定時(不至明顯抑制MＲ-1活性)，隨著絮體中初始總Fe濃度的升高，體系中較大Fe(Ⅲ)還原率是逐漸降低的。因此，絮體中較低的Fe(Ⅲ)濃度更利于MＲ-1對Fe(Ⅲ)的還原，而隨著絮體中Fe(Ⅲ)濃度的升高，雖然不影響MＲ-1對絮體中Fe(Ⅲ)的還原作用，但是在Fe(Ⅲ)還原過程中絮體表面形成的二次礦物可將剩余未被還原的絮體包裹而導(dǎo)致剩余的絮體無法被繼續(xù)還原，因為二次礦物具有較好的晶型結(jié)構(gòu)，相比于絮體中的Fe(Ⅲ)較難被還原。隨著微生物Fe(Ⅲ)還原作用的進行，溶液中檢測到Cd2+的釋放(見圖8)。

當(dāng)絮體中初始Fe濃度為284.29mg·L－1時，絮體中Cd的釋放量較大，為332.8μg·L－1(釋放率為47.73%)。而初始絮體中Fe濃度為142.38和512.86mg·L－1的實驗組在48h時Cd的釋放量較低，僅為約140μg·L－1(釋放率分別為20.34%和17.55%)。絮體中初始Fe濃度為142.38mg·L－1的實驗組Fe(Ⅲ)還原率較高(64.46%)，但是該實驗組絮體中Cd的釋放卻不是3組中較多的。實驗中觀察發(fā)現(xiàn)，該實驗組在24h時頂空瓶中便出現(xiàn)大量細小的棕黑色顆粒物沉淀，初始的橘黃色絮體狀物質(zhì)已消失殆盡，可能是由于該條件下二次礦物快速形成，對釋放出的Cd2+早期開始便有持續(xù)的吸附作用，致使絮體中的Cd無法大量釋放。

圖9為3組條件下反應(yīng)進行至288h時頂空瓶中固相物質(zhì)的XＲD圖譜，可以看出二次礦物均主要為針鐵礦，伴隨少量磁鐵礦的形成。該結(jié)果表明，當(dāng)絮體中Cd濃度較低時，F(xiàn)e(Ⅲ)微生物還原過程中二次礦物的形成受絮體中Fe濃度影響較小，且由于二次礦物的吸附作用，可使得3組條件下體系中的Cd2+均下降至較低水平。

同樣地，對絮體中初始總Fe濃度不同的3組條件中Fe(Ⅲ)還原率與Cd釋放率(0h反應(yīng)開始至達到較大值時的Fe(Ⅲ)還原率及Cd釋放率)進行線性擬合，擬合結(jié)果(見表2)表明兩者之間同樣存在正相關(guān)關(guān)系。

2.4AQDS的添加對絮體中Fe(Ⅲ)微生物還原及Cd釋放的影響

河流沉積物中不僅廣泛存在著Fe(Ⅲ)氧化物，腐殖質(zhì)類物質(zhì)也大量存在于其中，對沉積物中重金屬的遷移轉(zhuǎn)化有著重要的影響。溶解性腐殖質(zhì)結(jié)構(gòu)中含有醌基，醌基可以接受電子被還原為半醌或氫醌，氫醌再將電子轉(zhuǎn)移給Fe(Ⅲ)氧化物，而后回歸到醌基狀態(tài)，因而腐殖質(zhì)可以作為電子穿梭體加速Fe(Ⅲ)還原。因此，考慮到2.2及2.3中已討論的Cd釋放率與絮體中Fe(Ⅲ)還原率成正相關(guān)關(guān)系，且腐殖質(zhì)的添加可促進微生物Fe(Ⅲ)還原作用，本文選取了一種典型的腐殖質(zhì)類模型物質(zhì)AQDS，以探究體系中腐殖質(zhì)物質(zhì)的存在對絮體中Fe(Ⅲ)還原及Cd釋放的影響。

在保持絮體中初始Fe濃度(約300mg·L^－1)以及Cd濃度(0.68mg·L^－1)不變的條件下，添加不同濃度的AQDS(0.1和1mmol·L^－1)，研究絮體中Fe(Ⅲ)還原率以及Cd釋放率隨時間的變化。

由圖10可以看出，AQDS的添加使得絮體中Fe(Ⅲ)的微生物還原率增大，且形成的二次礦物晶型較無AQDS添加實驗組稍好(圖12)，AQDS的作用機制如圖13所示。

當(dāng)AQDS濃度分別為0.1和1mmol·L^－1時，較大還原率分別達到了33.34%和26.58%，分別是不添加AQDS實驗組的1.48倍和1.18倍，且達到較大Fe(Ⅲ)還原率的時間分別縮短至8h和24h。隨著絮體中Fe(Ⅲ)不斷地被還原，Cd的釋放也表現(xiàn)出與Fe(Ⅲ)還原相似的加速趨勢(見圖11)。

可以看出，當(dāng)AQDS的濃度為0.1mmol·L^－1時，8h后即達到較大Cd釋放率(51.81%)，比無AQDS添加的實驗組高出8.69%，且由于0.1mmol·L^－1的AQDS的作用使得Fe(Ⅲ)還原率維持在較高水平，因而釋放出的Cd2+在反應(yīng)后期仍然大量存在于溶液中。而當(dāng)AQDS的濃度為1mmol·L^－1時，較大Cd釋放率為47.37%，僅比無AQDS添加的實驗組高出4.25%，原因可能是由于1mmol·L^－1濃度的AQDS對MＲ-1產(chǎn)生了一定的抑制作用。

2.5S．oneidensisMＲ-1還原含CdPFS絮體過程中Fe(Ⅲ)還原與Cd釋放的關(guān)系

綜上所述，可以發(fā)現(xiàn)在同一體系中，隨著微生物Fe(Ⅲ)還原的進行，F(xiàn)e(Ⅲ)率逐漸增大，同時絮體中Cd的釋放率也隨之增加，且兩者之間存在正相關(guān)關(guān)系。在此基礎(chǔ)上，若反應(yīng)條件改變，在不同的體系下，微生物Fe(Ⅲ)還原過程中的Fe(Ⅲ)還原率及Cd釋放率之間又會是怎樣。本文通過對以上探討的所有變化條件實驗組中的較大Fe(Ⅲ)還原率及較大Cd釋放率進行線性擬合(因為偏差較大，擬合時除去2.1中靜置條件數(shù)值與2.3中絮體初始Fe濃度為142.38mg·L^－1的數(shù)值)，擬合結(jié)果顯示兩者依然具有一定的正相關(guān)關(guān)系，線性方程為y=1.5389x－1.6196，相關(guān)系數(shù)Ｒ2=0.7194。該該結(jié)果充分表明MＲ-1在還原含CdPFS絮體過程中，絮體中Fe(Ⅲ)還原率與Cd釋放率呈現(xiàn)正相關(guān)的關(guān)系，即較高的Fe(Ⅲ)還原率可促進絮體中Cd的更多釋放。SI等研究發(fā)現(xiàn)S．oneidensisMＲ-1在還原含Hg的Fe(Ⅲ)氧化物過程中，F(xiàn)e(Ⅲ)還原率與Hg的甲基化率同樣呈現(xiàn)出正相關(guān)的關(guān)系。由此可見，自然界中微生物Fe(Ⅲ)還原過程往往伴隨著Fe(Ⅲ)氧化物中污染物的釋放或其他環(huán)境行為的發(fā)生，且Fe(Ⅲ)還原率的大小可能與污染物的釋放或其他環(huán)境行為的進行呈正相關(guān)關(guān)系。

3結(jié)論

1)擾動條件下，S．oneidensisMＲ-1還原含CdPFS絮體過程中Fe(Ⅲ)還原率與Cd釋放率(23.89%和37.44%)較靜置條件時有所提高(10.32%和32.43%)，且二次礦物的形成較靜置條件下晶型好，因此對溶液中Cd2+的吸附效果也較好。

2)保持絮體中初始含F(xiàn)e總量不變的情況下(約300mg·L^－1)，逐漸提高絮體中初始Cd濃度(0、0.68、1.86和4.18mg·L^－1)，Cd的較大釋放量先增大后減小，分別為419.90、983.50、和781.50μg·L－1，而Cd的釋放率則逐漸減小，分別為43.12%、39.56%和13.17%。此外，絮體中Cd的添加對二次礦物的形成有較大影響，無Cd添加時，二次礦物主要為磁鐵礦，隨著Cd的添加且Cd濃度增加，二次礦物主要為針鐵礦，且晶型逐漸變差。通過對Fe(Ⅲ)還原率及Cd釋放率的線性擬合，發(fā)現(xiàn)兩者之間存在著正相關(guān)關(guān)系。

3)保持體絮體中初始含Cd總量不變的情況下(約600μg·L^－1)，逐漸提高絮體中初始Fe濃度(142.38、284.29和512.86mg·L^－1，體系中Fe(Ⅱ)較大濃度相差不大，但是Fe(Ⅲ)還原率逐漸降低，分別為64.46%、38.59%和18.40%。絮體中Cd釋放率則先增大后減小，則分別為20.34%、47.73%和17.55%。通過對3組條件下的Fe(Ⅲ)還原率及Cd釋放率的線性擬合，同樣發(fā)現(xiàn)兩者之間存在著正相關(guān)關(guān)系。

4)腐殖質(zhì)類模型物質(zhì)AQDS的添加可以促進微生物對絮體中Fe(Ⅲ)的還原，從而促進絮體Cd的釋放。當(dāng)AQDS的添加量分別為0.1和1mmol·L^－1時，絮體中Cd的釋放率分別為33.34%和16.58%，相較于無AQDS添加的實驗組分別升高8.69%和4.25%，且達到較大釋放量的時間均有所縮短。

5)在同一體系中，隨著微生物Fe(Ⅲ)還原的進行，F(xiàn)e(Ⅲ)率逐漸增大，同時絮體中Cd的釋放率也隨之增加，且兩者之間存在正相關(guān)關(guān)系。不同體系間，微生物Fe(Ⅲ)還原進行過程中，F(xiàn)e(Ⅲ)還原率與絮體中Cd釋放率仍存在正相關(guān)關(guān)系，說明Fe(Ⅲ)還原率的增加可導(dǎo)致含CdPFS絮體中更多Cd的釋放。